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Passo 1 - Na tela de lista de CTes, clique no documento que você deseja cancelar e em seguida, clique na opção Cancelar CTe.

Passo 2 - Informe o motivo do cancelamento no devido campo, como mostra a imagem abaixo e depois, clique em Cancelar CTe.

Pronto! CTe cancelado com sucesso. Por fim, atualize a página e verá o documento com o status Cancelado.